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近日，國際材料領域期刊《Advanced Energy Materials》（影響因子29.368）報道了北京理工大學前沿交叉科學研究院黃佳琦課題組在鋰金屬復合負極方向研究的新進展，相關研究成果以“Deciphering the Effect of Electrical Conductivity of Hosts on Lithium Deposition in Composite Lithium Metal Anodes”為題在線發(fā)表。該工作第一作者為北京理工大學前沿交叉科學研究院博士研究生詹迎新，通訊作者為北京理工大學黃佳琦教授。

金屬鋰有著極高的理論比容量（3860 mAh g^?1）和極低的還原電極電勢（?3.040 V vs. 標準氫電極），被認為是高比能二次電池的理想負極材料之一。然而，金屬鋰在反復的沉積/脫出過程中容易形成鋰枝晶和發(fā)生體積膨脹等問題，導致鋰金屬電池的庫侖效率低，循環(huán)壽命短。將三維骨架結(jié)構(gòu)引入鋰金屬負極中，形成復合鋰金屬負極，可以有效緩解鋰的體積膨脹和抑制鋰枝晶的生長。但是，不同的骨架結(jié)構(gòu)具有不同的參數(shù)（導電性，親鋰性，孔曲折度等），而骨架的優(yōu)勢往往都是通過各個影響因素的耦合作用實現(xiàn)的。由于骨架各個參數(shù)之間的耦合，無法準確理解骨架的單個影響因素對鋰沉積行為的影響，嚴重阻礙了骨架結(jié)構(gòu)的合理設計和開發(fā)利用。為了探究骨架結(jié)構(gòu)的理性設計原則，需要對骨架結(jié)構(gòu)中眾多的影響因素進行解耦，解析骨架單個影響因素對鋰沉積行為影響。

以解耦骨架導電性的影響為例，該團隊運用實驗解耦和相場模擬結(jié)合的方法探究了復合鋰金屬負極中骨架導電性對鋰沉積行為的影響。通過在導電骨架表面原位形成聚合物超薄涂層來調(diào)控骨架的電導率，同時保持其他參數(shù)不變。在考慮實用化條件的情況下，選擇銅網(wǎng)(CM)和碳纖維(CF)兩種典型骨架材料進行導電性影響的探究。

圖1. (a) 不同骨架導電性與電池循環(huán)性能的關系總結(jié)圖；(b) 鋰在導電與不導電骨架上沉積形貌的示意圖。

與低導電性的骨架材料相比，高導電性的骨架材料可以顯著提高多種實用電池體系的循環(huán)性能（圖1）。因為導電骨架可以充分利用其導電表面，增加鋰的沉積位點，降低局部電流密度，而且高導電性的骨架可以使骨架周圍的電勢均勻分布，進而誘導鋰離子的均勻輸運，使得鋰離子在導電骨架表面沉積均勻。此外，在含鋰的復合負極中，全電池循環(huán)性能還與骨架單位截面孔體積密切相關，骨架導電性的影響會隨骨架單位截面孔體積的增大而減弱。這種解耦方法為探究單一參數(shù)在骨架中的作用提供了一種新方法，該方法也可廣泛應用于探索骨架的其他影響因素，如親鋰性和孔隙結(jié)構(gòu)等。

附作者簡介：

黃佳琦，北京理工大學前沿交叉科學研究院教授，博士生導師，九三學社社員。主要開展能源界面化學研究。發(fā)表SCI論文100余篇，其中60余篇為ESI高被引論文，h因子84。擔任中國顆粒學會青年理事會理事，J. Energy Chem.、InfoMat編委，Chin. Chem. Lett.、Green Energy Environ.、Energy Mater. Adv.青年編委。曾獲評2016年中國化工學會侯德榜化工科技青年獎，2018年中國顆粒學會青年顆粒學獎，2018年國家萬人計劃青年拔尖人才，2020年北京市杰出青年科學基金等；2018-2020年連續(xù)入選科睿唯安全球高被引科學家。

論文信息：

Deciphering the Effect of Electrical Conductivity of Hosts on Lithium Deposition in Composite Lithium Metal Anodes,  Advanced Energy Materials , 2021, 10.1002/aenm.202101654.

Ying-Xin Zhan, Peng Shi, Rui Zhang, Xue-Qiang Zhang, Xin Shen, Cheng-Bin Jin, Bo-Quan Li, Jia-Qi Huang*.

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202101654